Deutsch Physik-Department E15 - Gruppe B English

 

µSR-Messungen an Uranverbindungen mit AuCu3-Struktur

Claus Schopf


Zusammenfassung

Die Uran-Verbindungen vom Typ UX3 kristallisieren in der kubischen AuCu3-Struktur. Dabei steht X für Elemente der III. und IV. Hauptgruppe des Periodensystems. Eine charakteristische Eigenschaft dieser Verbindungen ist der große Abstand benachbarter U-Atome (d{U-U}>4Angstrom), der eine direkte 5f-5f-Elektron-Wechselwirkung ausschließt. Nach einem von Hill 1970 eingeführten Schema wäre somit im Fall der UX3-Verbindungen eigentlich ziemlich lokalisierter Magnetismus zu erwarten. Dennoch ordnet nur etwa die Hälfte der UX3-Verbindungen magnetisch.

Die in dieser Arbeit untersuchten Mischsysteme U(In1-xSnx)3 und U(Ga1-xGex)3 bieten die einzigartige Möglichkeit, Übergänge von antiferromagnetisch geordneten Verbindungen (x=0) zu nicht ordnenden Verbindungen (x=1) zu studieren, die nicht von einer merklichen Änderung der Gitterkonstanten begleitet werden. Sie können allein durch Veränderungen der elektronischen Wechselwirkungen bedingt sein.

Seit April 1991 wurden an diesen Verbindungen am Daresbury-Rutherford-Appleton-Laboratory µSR-Messungen durchgeführt. µSR-Messungen erlauben Aussagen über die Verteilung und die Dynamik der Magnetfelder an den Zwischengitterplätzen, an denen sich das Myon befindet. Das Myonenspektrum zeigt charakteristisches Dämpfungsverhalten.

Im Fall der UX3-Verbindungen konnten nicht alle Spektren mit den "Standard"-Dämpfungsfunktionen der µSR erklärt werden. Es wurde vermutet, daß am Myonenort unabhängig voneinander statische gaußverteilte Magnetfelder (von den Kerndipolen) und schwach dynamische lorentzverteilte Magnetfelder (von den elektronischen U-Momenten) existieren, die in der gleichen Größenordnung liegen. Diese Annahme wurde durch eine Computersimulation bestätigt, mit der man ausgehend von der Verteilung der Magnetfelder in einer Probe das daraus resultierende µSR-Signal simulieren kann.

Im Rahmen dieser Arbeit war es aus Zeitgründen nicht möglich, eine Dämpfungsfunktion zu finden, die auch die Dynamik der elektronischen Momente richtig beschreibt. Durch die Simulation konnte jedoch gezeigt werden, daß die in [pin89] erwähnte statische "Gauß-Lorentz-Kubo-Toyabe-Funktion" geeignet ist, die richtigen statischen gaußschen und lorentzschen Verteilungsbreiten zu ermitteln. Sie wurde in dieser Arbeit vermutlich zum ersten Mal zur Auswertung von µSR-Daten verwendet.

U(In1-xSnx)3 entwickelt sich mit zunehmendem x von einem Antiferromagneten erst zu einem Schwere-Fermionen-System und schließlich zu einem Paramagneten mit sehr schnell fluktuierenden Spins.

In UIn3 wird das µSR-Signal im geordneten Bereich durch stark verdünnte Störungen der magnetischen Struktur gedämpft. Die Temperaturabhängigkeit der elektronischen Dämpfung läßt auf eine antiferromagnetische 3k-Spinstruktur schließen. Die elektronische Dämpfung nimmt im Sn-dotierten Antiferromagneten U(In0.7Sn0.3)3 stark zu, da in diesem Fall die magnetische Struktur durch die Sn-Atome stark gestört ist.

Für x>0.45 tritt keine magnetische Ordnung mehr auf. Das µSR-Signal zeigt aber, daß weiterhin magnetische Korrelationen vorhanden sind. Am schwächsten sind diese vermutlich für U(In0.4Sn0.6)3 ausgeprägt, der Verbindung mit der größten Sommerfeldkonstante (530mJ/mol K2) dieser Reihe. Nur die Verbindung USn3 stellt sich über den ganzen gemessenen Temperaturbereich als Paramagnet dar.

U(Ga1-xGex)3 ändert sich mit zunehmendem x von einem Antiferromagneten zu einem schwach paramagnetischen System, ohne daß die Sommerfeldkonstante dabei erhöhte Werte annimmt.

In UGa3 wird das µSR-Signal ebenso wie bei UIn3im geordneten Bereich durch verdünnte Störungen der magnetischen Struktur gedämpft. Allerdings treten bei UGa3 ein stark und ein schwach gedämpftes Signal auf, die aus unterschiedlichen räumlichen Teilen der Probe stammen. Im Ge-dotierten Antiferromagneten U(Ga0.9Ge0.1)3 tritt nur noch ein sehr schnell gedämpftes Signal auf, da die magnetische Struktur ebenso wie bei U(In0.7Sn0.3)3 durch den Einbau von Fremdatomen gestört wird.

Für x>0.18 tritt keine magnetische Ordnung mehr auf. Alle untersuchten Verbindungen zeigen über den ganzen gemessenen Temperaturbereich paramagnetisches Verhalten. Bei UGe3 und U(Ga0.25Ge0.75)3 liefern allerdings Messungen aus verschiedenen Strahlzeiten inkonsistente Ergebnisse.


Oktober 1994

 


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Letzte Änderung: 5.1.2000